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ISSN : 2093-2332(Print)
ISSN : 2287-5638(Online)
Journal of Korea Society of Waste Management Vol.29 No.5 pp.482-489
DOI :

유해폐기물의 pH 변화에 따른 부식 특성 연구

김우일, 강영렬, 정성경, 조윤아, 신선경, 오길종, 김동운
국립환경과학원 자원순환연구과

Characteristics of Corrosion Rate of Hazardous Wastes with pH Changes

Woo-Il Kim, Young-Yeul Kang , Seong-Kyeong Jeong , Yoon-A Cho , Sun-Kyoung Shin , Gil-Jong Oh , Dong-Un Kim
Resource Recirculation Research Division, National Institute of Environmental Research
(Received 4 July 2012 : Accepted 31 July 2012)

Abstract

As the industrial and urban development has been accelerated, the issues on Hazardous wastes (HWs) management havebecome important. HWs that are not included in the code lists are also managed by hazardous characteristics anddetermination methods in Korea. This study has been performed to investigate corrosive characteristics of hazardous wastes(HWs) depending on pH variations. We considered the type, discharge process and pH of the 14,000 corrosive wastedischargers, of which we visited 60 sites and collected 68 waste acid and alkali samples. Based on results using corrosivetesting methods of the USA (EPA Method 1110A) and the Japanese environmental agency (Appendix 8 of the Japan StandardMethods on Specific HWs), it was found that, of total 54 waste acids with pH 2 or below, 47 samples by the USA EPAMethods, and 37 samples by the Japanese testing method exceeded the limit value of the corrosive rate, while 5 waste alkalicsamples with pH 12.5 or above did not exceed the limit value of the corrosion rate. Besides, 9 samples with a pH higherthan 2 and less than 12.5 failed to meet the corrosive rate limit. It was determined that 17 samples with a pH less than 2,which did not satisfy the standard corrosion rate, gained more weight, due to the acid deposition from acid gas on theirexposed surface. Thus, it is assumed that the USA EPA Method is more strictly applicable than the Japanese Method.

29-5(07).pdf782.0KB

I. 서 론

생활의 편리함 추구로 말미암아 다양한 제품이 개발되어 왔으며 이에 따라 여러 가지 유해폐기물도 함께 발생되고 있다. EU, 미국, 일본 등 선진국에서의 유해 폐기물 관리는 업종, 발생원, 성상별로 폐기물을 코드화하여 분류하고 있으며, 목록에 포함되지 않는 폐기물은 유해특성 정의 및 판정방법으로 관리하고 있다. 

우리나라의 “폐기물관리법(폐기물관리법상 지정폐기물이며 이하 편의상 유해폐기물로 통칭)”에서 유해폐기물의 분류는 부식성, 감염성, 용출독성과 같은 유해 특성으로만 관리하고 있으며, “폐기물의 국가 간 이동 및 그 처리에 관한 법률”에서는 “유해폐기물의 국가간 이동 및 그 처리의 통제에 관한 바젤협약” 부속서 I 또는 부속서 VIII에서 정한 폐기물로서 부속서 III에서 규정한 유해특성을 가지는 것은 모두 폐기물로 간주하여 국가 간 수출입 시 규제대상으로 관리하고 있다1-2).

EU, 미국 등은 바젤협약의 유해특성 폐기물을 자국법에서 유해폐기물로 지정하여 관리하고 있으며, 유해 특성 유무를 판정할 수 있는 시험방법을 제정하여 운영하고 있다. 그러나 바젤협약 부속서 III에서 규정하고 있는 폐기물의 유해특성에 대한 국제적으로 표준화 된 시험방법이 없고, 시험방법도 순수한 물질을 대상으로 개발되었다3).

우리나라 지정폐기물에서는 폐산과 폐알카리에 대한 pH 기준이 설정되어 있으나 유해폐기물 시료의 pH 이외에 판정할 수 있는 부식속도 또는 부식성 시험방법이 마련되어 있지 않아 미국과 일본에서 사용하고 있는 시험방법을 적용할 필요가 있다고 판단된다. 2006년 국립환경과학원에서 수행한 연구에서도 pH와 부식 속도 실험을 하였으나 pH 변화에 따른 부식속도 변화, 미국과 일본시험방법의 부식속도 결과비교, 배출원별 부식속도와 pH특성에 대한 추가적인 자료해석이 거의 없어 이에 대한 연구를 진행할 필요가 있다. 2010년 국립환경과학원에서 수행한 유해폐기물의 부식속도 시험방법을 통해 미국과 일본의 부식속도 실험결과와 배출원 특성자료를 얻었으며, 우리나라에 맞는 적정 시험 방법을 선정하기 위해 pH, 배출원 자료, 공정특성, 부식속도 실험 등 여러 가지 요소를 검토하였다. 

또한, 부식은 폐수 및 폐기물 저장용기, 처리시설에서 사용하는 관 등에서 금속과의 화학적 또는 전기화학적 작용으로 금속물질이 표면으로부터 떨어져 처리시설의 관로 폐쇄, 누출, 가동 중지 등 고장과 관 부식으로 토양, 하천으로 오염물질이 유출되어 주변지역의 환경오염을 유발할 수도 있다4)

따라서 본 연구에서는 미국과 일본의 부식성 시험방법을 토대로 우리나라 유해 폐기물의 부식속도와 pH의 상관분석, 회귀분석, 유해폐기물의 종류별 부식특성 등을 파악하여 처리시설 및 환경오염방지를 위한 기초 자료를 확보하기 위하여 수행하였다. 이와 더불어 통계 분석을 통해 유해폐기물의 부식속도 자료를 새롭게 해석하고자 하였다. 

II. 시료채취 및 분석방법

1. 시료채취

폐기물 적법처리시스템(올바로시스템)5)을 이용하여 국내 부식성 폐기물 배출업소를 대상으로 폐기물 종류, 배출공정, 발생량, 지역 등을 고려하여 60개 업체를 선정하였다. 이들 업체를 방문하여 폐산, 폐알카리 등 총 68건의 시료를 채취하였다. 

2. pH 측정방법

조사대상 폐기물의 pH 측정은 pH meter(Fisher scientific AR-15)를 사용하였고, pH 보정은 보정용 시약을 이용하였으며, 기울기 값은 95% 이상으로 하였다. pH 측정 시 부유물이나 침전물이 많은 경우 유리구(glass bulb)가 용액 중심에 위치하도록 하였고, 3회 반복 측정하여 평균값을 이용하였다.

3. 부식속도 측정방법

 우리나라의 지정폐기물 판정기준은 폐기물의 pH를 측정하여 폐산(pH 2.0이하)과 폐알칼리(pH 12.5이상)로 구분하고 있다. 별도의 부식성 시험방법이 없어 미국과 일본의 부식성 시험방법을 이용하여 부식속도를 측정하여 판정하였다.

3.1. 미국(EPA 1110A)

미국의 부식성 시험방법은 EPA-846을 근거로 한 EPA 1110A를 이용하여 액상폐기물의 부식속도를 3회 이상 반복 실험하여 평균값과 표준편차를 구하였다. 시험편으로 SAE 1020(탄소 0.2, 망간 0.45, 인 0.04, 황 0.05%)을 이용하였다, ① 시험편을 준비한 후 사포로 표면을 연마한다. ② 시편 표면에 묻어있는 이물질이나 녹을 제거하기 위해 아연분말세정액(20% NaOH 용액 500 mL +아연분말 100 g)에 5분간 끓인다. ③ 차가운 염산세정액(SnCl2 25 g + SbCl3 10 g + 35% 염산 500 mL)에 6시간 이상 담근다. ④ 염산세정액에 담긴 시험편을 꺼내 증류수로 세정 후 건조한다. ⑤ 건조된 시편을 에탄올과 아세톤으로 표면을 탈지면 또는 킴와이프스로 닦아준다. ⑥ 데시케이터에서 건조한다. ⑦ 시험편 무게를 측정한다. ⑧ 시험편을 시료에 완전히 침적하고, 55oC에서 24시간 방치한다. ⑨ 반응 후 세척, 탈지하여 무게를 측정하고, 산출식에 의해 부식속도를 계
산하였다. 부식속도 판정기준은 6.35 mm/yr이다10)

3.2. 일본

일본(특정유해폐기물 등의 수출입 규제에 관한 법률 제2조 1항, 부표 8) 시험방법을 적용하여 최소 3회 이상 반복 실험하여, 평균값과 표준편차를 구하였다. 시험편으로 압연강판 JIS G3101 SS 400(탄소와 망간 함량자료는 없고, 인과 황은 최대 0.05%)을 이용하였고, 미국시험방법과 동일한 과정을 거쳐 무게를 측정하였다. 시험편을 시료에 반쯤 잠기게 하고, 55oC에서 120시간 반응 후 세척, 탈지하여 무게를 측정하고, 산출식에 의해 부식속도를 계산하였다. 부식속도 판정기준은 6.25 mm/yr이다11)

4. 측정자료의 통계처리와 부식속도 특성분석

폐기물의 종류, pH, 부식속도 등의 자료를 엑셀, Sigma plot 등을 이용하여 본 연구에 맞게 그래프 작성과 통계처리를 하였다. 또한, 기존 연구자료에서 도출된 결과 값과 자료 특성을 비교하였다.폐기물의 pH와 부식속도와의 상관관계, 미국과 일본 시헙방법 결과 비교, 액상폐기물 종류별 부식속도도 비교하였다. 통계분석에 이용한 자료는 3회 반복한 자료를 모두 활용하여 결과를 도출하였고, 기존 조사결과와도 비교하였다. 또한, 부식속도에 영향을 미치는 환경인자에 대해서도 기존연구와 비교분석하였다.

III. 결과 및 고찰

1. 부식속도특성

Table 1은 폐기물 업체(60개)에서 채취한 시료 68개에 대해 3회 측정한 부식속도의 평균값을 pH 범위별로 요약한 표이다. pH 2 이하와 12.5 이상에서 미국시험방법의 부식속도 결과 값이 일본 조사결과보다 높았으나 pH 2 이상에서 12.5 이하에서는 일본시험방법의 조사결과 값이 미국 조사결과보다 더 높게 나타났다. 또한, 부식속도 측정결과 음의 값을 나타낸 것은 액상 폐액에 존재하는 이온성분이 물리화학적 반응을 통해 시험편 표면에 부착하여 처음무게보다 증가하였기 때문인 것으로 판단된다.

Table 1. Summary of minimum, maximum and average values of corrosion rate in 5 pH sections of liquid wastes

Table 2는 미국과 일본의 부식실험방법을 통해 얻은 부식속도 값에 대한 상관계수이다. 상관계수가 0.732로 미국과 일본 시험방법 사이에 높은 양의 상관관계가 있는 것으로 나타났다. 또한 t-검정통계량과 유의확률을 구하였으며, 유의수준 0.05에서 귀무가설을 기각 할 수 있으므로 미국과 일본의 부식속도 간의 관계를 고려한 회귀모형은 유의하다고 할 수 있다. 단순회귀분석결과, 일본 부식속도=미국부식속도*0.2447 + 5.2079 (결정계수 = 0.53)으로 일본 부식속도 값이 미국 부식속도 값보다 낮게 나타난다는 것을 의미한다2). 부식속도 값이 차이가 나는 것은 사용하는 시험편의 원소 성분 함량이 다르고(미국 SAE 1020, 일본 SS 400), 액상 폐기물에 함유된 성분, 시험편의 반응 시간, 형태, 시료와 접촉하는 면적(미국 25.65, 일본 22 cm2) 등에 영향을 받는 것으로 추정된다. 따라서 사용하는 시험편과 반응시간 등 동일한 조건하에서 부식속도 값이 차이가 나는 원인을 파악하는 연구도 필요하다. 

Table 2. Correlations and simple regression analysis between corrosion rates from 2 methods

2. pH 변화와 부식속도 비교

유해성 폐기물의 부식속도를 비교분석하기 위해 pH별 미국과 일본시험방법을 통해 얻은 부식속도를 Fig. 1 (a)에 나타내었다. pH 1 이하에서 부식속도가 높게 나타났으며, Tang et al.6)과 El-Meligi et al.7) 연구 자료에서도 pH가 낮을 때 부식속도가 높게 나타나 본 연구와 비슷한 경향을 보였다. 동일 시료에 대해 미국과 일본 시험방법의 부식속도를 비교하면 대부분 미국 부식시험방법 결과가 높게 나타나는 경향을 보였다. 이것은 시험편의 모양과 성분, 액상폐기물에 잠기는 면적차이, 반응시간 등 여러 가지 인자의 영향을 받는 것으로 추정된다. Fig. 2 (b)는 동일 시료에 대해 미국과 일본시험방법에서 얻은 부식속도 값을 이용하여 단순회귀분석한 그래프로 신뢰구간 95%를 벗어나는 자료 값이 많이 나타났다. 특히 미국시험에서 얻은 부식속도가 큰 값이 일본시험방법에서는 낮게 나타나는 경향도 보이고 있다.

Fig. 1. Comparisons of corrosion rate on pH (a), Correlation of American and Japan methods (b).

Fig. 2의 (a)는 pH 구간을 1 이하, 1에서 2 이하, 2에서 7 이하, 7에서 12.5 이하, 12.5로 나누어 부식속도의 특성을 비교하였다. pH 1이하에서 부식속도 평균이 가장 크게 나타났고 12.5 이상에서 부식속도가 가장 낮게 나타났다. (b)는 일본시험방법을 이용한 부식속도 그래프로 미국과 비슷한 경향을 보이고 있으나 부식속도 값에서는 차이가 크게 나타났다. pH 7에서 12.5 구간에서 미국시험방법에서 얻은 부식속도 값이 음으로 나타났으며 이것은 액상폐기물에 들어있는 물질과 시험편이 화학반응을 일으켜 산화물이 부착된 결과와8) 노출된 시험편 표면에 산 가스에 의한 산의 침적반응이 반응후 무게를 증가시켜 나타난 결과로 판단된다. 

Fig. 2. Comparisons of corrosion rate on pH sections from American (a) and Japan (b), respectively.

미국의 SAE 1020 시험편을 이용하여 부식속도를 측정한 결과 pH 2 이하인 54건의 시료 중 47건이 미국부식속도 판정기준을 초과한 것으로 나타났고, pH 12.5이상인 5건의 폐알카리시료는 판정기준 이내로 나타났다. 일본의 SS 400 시험편을 이용하여 부식속도를 측정한 결과 pH 2 이하인 54건 시료 중 37건이 일본의 부식속도 판정기준을 초과한 것으로 나타났고, pH 12.5 이상인 5건의 폐알카리시료는 판정기준 이내로 나타났다. 

따라서 미국부식속도 시험방법이 우리나라 지정폐기물 판정과 연계했을 때 일본시험방법보다 적정하다고 판단된다. 

3. 폐기물 종류별 pH와 부식속도 특성비교

유해성 폐기물의 발생특성과 폐액 주요 성분에 따라 pH 특성을 비교할 때 폐알칼리는 pH 12.5 이상, 폐산은 pH 2 이하로 규정하고 있으나 Fig. 3의 a)에서 실제 폐염산, 폐알칼리 시료가 pH 규정범위에서 벗어나는 경우도 있었다. 일부 폐알칼리 시료는 pH 10 부근에서도 존재하였으며, 이것은 폐알칼리 시료를 중화하여 배출하기 때문에 나타난 것으로 판단된다. Fig 3의 b)에서 보면 폐기물의 특성에 따라 부식속도가 많이 다르게 나타났다. 폐인산에서의 부식속도가 가장 크고, 폐염화구리, 폐황산, 폐염산 순으로 부식속도가 낮아졌으며 폐알칼리 시료에서는 부식속도가 거의 나타나지 않았다. 문헌에 따르면 고온 고압수용액에서 산, 염기 또는 기체가 있을 경우 용기부식에 영향을 주고, 산과 염기의 해리, 기체의 용해도, 대상제품 표면의 용해도, 산화층의 안정도도 부식속도에 영향을 줄 수 있다고 보고하고 있다9). 폐산, 폐알칼리 폐기물로 분류되는 경우 부식성 시험방법에서 부식성을 나타내지 못하거나 또는 일반폐기물로 분류되는 폐기물의 부식성 시험방법에서 부식성을 나타내는 경우도 나타났다. 부식성 유무는 pH 뿐만 아니라 시료의 성상에 따라 결정되는 것으로 판단된다3).

Fig. 3. pH for 7 waste types (a) Corrosion rate for 7 waste types (b).

4. 폐기물 발생업종 별 부식속도 특성

폐기물의 발생업종별 부식속도 특성을 파악하기위해 폐기물 시료 68개를 한국표준산업분류에 따라 금속열처리도금공정, 무기화합물제조업, 비철금속산업 등 10개 업종으로 구분하여 부식속도 값을 비교하였으며, 기존 연구자료의 부식속도 특성도 함께 조사하였다.3) 비철금속산업, 무기화합물 제조업, 인쇄회로판 및 전자부품 제조업에서 부식속도가 높은 경향을 나타내었다. 그러나 공정에서 배출되는 폐기물 마다 pH, 업종별 프로세스가 다양하기 때문에 부식속도의 영향인자들을 폭넓게 조사할 필요가 있다. 또한 미국 부식속도 시험방법 결과가 일본 시험방법보다 높게 나타났으며, 이것은 시험편, 시험편이 잠기는 깊이, 시험편 형상 및 물성이 다르기 때문인 것으로 판단된다. 

Fig. 4. Characteristic of corrosion rate in 10 industrial processes: (a) American test method, (b) Japanese test method. MHP (n = 9), ICM (n = 6), NMI (n = 3), OCM (n = 3), PCM (n = 12), ECM (n = 8), OM (n = 5), AMP (n = 4), SI (n = 8), CPM (n = 10).

Fig. 5. Characteristic of corrosion rate (a) and pH (b) in 10 industrial processes: MHP (n = 9), ICM (n = 6), NMI (n = 3), OCM (n = 3), PCM (n = 12), ECM (n = 8), OM (n = 5), AMP (n = 4), SI (n = 8), CPM (n = 10).

5. 폐기물의 pH조정에 따른 부식속도 특성변화

폐기물의 pH 조정에 따라 지정폐기물이 일반폐기물로 분류되었을 때 부식속도 비교실험을 하였다. pH 1.49와 12.78 인 각각의 시료 2개를 2.2와 12.23으로 보정한 후 일본과 미국 부식시험방법으로 부식속도를 실험하여 평균한 결과 값을 비교하였다. 폐산(pH가 2이하)의 pH를 2 이상으로 조정하면 부식속도는 작아지고, 반대로 폐알칼리(pH가 12.5 이상)의 pH를 12.5 이하로 조정하면 부식속도가 커지는 경향을 나타내었다. 따라서 산 또는 염기를 첨가하여 보정하였을 때, 원 시료의 pH를 낮출 경우 부식속도는 증가하는 경향을 보였다. pH 조정에 따라 부식속도가 변화하지만 업체에서 배출하는 폐기물의 pH를 조정하여 배출하는 경우 부식속도 값의 변화 폭이 부식성 판정기준(미국 6.35, 일본 6.25 mm/yr)에 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다3). 그러나, pH 조정으로 부식속도를 가진 폐기물을 철제용기에 장기간 보관할 경우 용기부식 및 누출에 의해 환경안전사고 또는 환경오염을 유발할 가능성이 있다.

Fig. 6. Corrosion rate according to pH change in 10 industrial processes; (a) pH increaseing, (b) pH decreasing.

IV. 결 론

본 연구는 미국과 일본의 부식성 시험방법을 토대로 우리나라 지정 폐기물 68종에 대해서 부식속도와 pH의 상관분석, 회귀분석, 폐기물의 종류별 부식특성을 파악하고, 국내 지정폐기물 처리시설 및 환경오염방지를 위한 기초자료를 확보하기 위하여 수행하였다. 이와 더불어 통계분석을 통해 유해폐기물의 부식속도 자료를 새롭게 해석하고자 하였으며, 본 연구를 통하여 얻는 결과를 요약하면 다음과 같다. 

1. pH 2 이하와 12.5 이상에서 미국시험방법의 부식속도 결과 값이 일본 조사결과보다 높았으나 pH 2 이상에서 12.5 이하에서는 일본시험방법의 조사결과 값이 미국 조사결과보다 더 높게 나타났다. 또한, 부식속도 측정결과 음의 값을 나타낸 것은 액상 폐액에 존재하는 이온성분이 물리화학적 반응을 통해 시험편 표면에 부착하여 처음무게보다 증가하였기 때문인 것으로 판단된다. 

2. 폐기물의 부식속도를 비교분석하기 위해 pH별 미국과 일본시험방법을 통해 얻은 부식속도를 분석하였다. pH 1 이하에서 부식속도가 높게 나타났으며, 기존 연구 자료에서도 pH가 낮을 때 부식속도가 높게 나타나 본 연구와 비슷한 경향을 보였다. 동일 시료에 대해 미국과 일본 시험방법의 부식속도를 비교하면 대부분 미국 부식시험방법 결과가 높게 나타나는 경향을 보였다. 

3. 미국의 SAE 1020 시험편을 이용하여 부식속도를 측정한 결과 pH 2 이하인 54건의 시료 중 47건이 미국부식속도 판정기준을 초과한 것으로 나타났고, pH 12.5 이상인 5건의 폐알카리시료는 판정 기준 이내로 나타났다. 일본의 SS 400 시험편을 이용하여 부식속도를 측정한 결과 pH 2 이하인 54건 시료 중 37건이 일본의 부식속도 판정기준을 초과한 것으로 나타났고, pH 12.5 이상인 5건의 폐알카리시료는 판정기준 이내로 나타났다. 따라서 미국부식속도 시험방법이 우리나라 지정폐기물 판정과 연계했을 때 일본시험방법보다 적정하다고 판단된다.

4. 폐기물의 특성에 따라 부식속도가 많이 다르게 나타났다. 폐인산에서의 부식속도가 가장 크고, 폐염화구리, 폐황산, 폐염산 순으로 부식속도가 낮아졌으며 폐알칼리 시료에서는 부식속도가 거의 나타나지 않았다. 

5. 비철금속산업, 무기화합물 제조업, 인쇄회로판 및 전자부품 제조업에서 부식속도가 높은 경향을 나타내었다. 그러나 공정에서 배출되는 폐기물 마다 pH, 업종별 프로세스가 다양하기 때문에 부식속도의 영향인자들을 폭넓게 조사할 필요가 있다. 

결론적으로, 본 연구를 통해 우리나라에서 배출되는 유해폐기물의 부식속도를 미국과 일본시험방법을 이용하여 측정 비교하였다. 본 논문은 폐기물의 pH에 따른 업종별, 폐기물별 부식속도 영향을 파악하였으며, 특히 폐기물의 pH가 낮은 경우 폐기물 처리시설의 관로 및 저장시설의 용기부식으로 인한 환경오염 및 안전사고를 예방하는데 도움이 될 수 있으리라 판단된다. 

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